我所揭示鐵電光催化反應的新機制

                近日,我所太陽能研究部(DNL16)李燦院士、范峰滔研究員等通過構筑雙極性電荷收集結構,促進了鐵電光催化全分解水,并揭示了鐵電光催化反應的新機制。

                在光催化過程中,提高太陽能轉化效率的核心問題是提高光生電子和空穴的分離效率,構筑內建電場是提高電荷分離的有效手段。由于自發的不對稱電荷分離和高于帶隙光電壓的特性,鐵電半導體材料被認為是太陽能光催化燃料生產的理想材料之一。在前期工作中(Adv. Mater.,2020),該團隊以單疇鐵電粒子為模型,研究了其中的電荷分離機制,發現自發極化引起的退極化場是其電荷分離的主要驅動力,這個電場貫穿整個單疇粒子,場強高達3.6kV/cm,是其他常見電場的數倍。然而,鐵電光催化劑受限于表面電荷提取的瓶頸問題,很難實現水的完全分解,光催化轉換效率遠低于理論預期。

                本研究提出了一種在鐵電半導體的正、負疇區構筑電荷收集納米結構的方法,通過高效收集和利用光生電子和空穴,實現了鐵電光催化劑的全分解水反應。本研究觀察到光生電子和空穴分別在正、負極化Au/BaTiO3界面處聚集的現象,其空間電荷層寬度取決于BaTiO3光生載流子的熱能化長度(~50 nm)。團隊在鐵電半導體正、負極化疇區構筑微納金屬陣列結構,進一步組裝還原和氧化助催化劑后,發現Au/BaTiO3鐵電光催化劑可以實現光催化全分解水反應,即使在單晶材料上仍能表現出可觀的催化活性。該結果為高效利用鐵電材料中高能光生電荷、實現高效太陽能轉換提供了新的思路和方法。

                相關成果以“Bipolar Charge Collecting Structure Enables Overall Water Splitting on Ferroelectric Photocatalysts”為題,于近日發表在《自然—通訊》(Nature Communications)上。該工作的第一作者是我所503組博士后劉永。該工作得到國家自然科學基金、基金委“人工光合成”基礎科學中心項目、中科院基礎研究領域青年團隊計劃、我所創新基金等項目的資助。(文/圖 范峰滔、劉永)

                文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-32002-y

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